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水氧化過程中高活性物種竟是它
作者：孫丹寧 來源：中國科學(xué)報 
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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所章福祥研究團隊在鐵基電催化水氧化機理研究中取得進展。他們以鐵釩（FeV）雙金屬電催化劑作為研究模型，利用一系列原位表征技術(shù)結(jié)合理論計算，揭示了水氧化過程中高活性水氧化物種為原位生成的高價鐵（Fe4+）。相關(guān)成果發(fā)表在《美國化學(xué)會雜志》上。
利用太陽能催化分解水制氫是實現(xiàn)太陽能至化學(xué)能轉(zhuǎn)化的重要方式之一。水氧化過程涉及四電子轉(zhuǎn)移和熱力學(xué)爬坡雙重挑戰(zhàn)，因此，高效水氧化助催化劑的開發(fā)受到這一領(lǐng)域科研人員的廣泛關(guān)注。其中，通過電催化水氧化催化劑的設(shè)計合成，開發(fā)高效水氧化助催化劑是一條重要途徑。
鐵基水氧化電催化劑由于具有原料地球儲量豐富和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定等優(yōu)點受到高度關(guān)注和廣泛報道，特別是近些年，研究發(fā)現(xiàn)Fe基雙金屬催化劑具有非常高效的堿性水氧化反應(yīng)（OER）活性。然而，由于Fe基雙金屬催化劑中Co或Ni金屬氧化物/羥基氧化物本身也具有高效的水氧化性能，因此，對于上述雙金屬催化劑中真正的活性位是來自于Fe物種、Co或Ni物種、還是它們的協(xié)同作用等一直處于爭論狀態(tài)，至今仍無法確定Fe基物種是否能真正成為高效的水氧化活性位。
本工作中，科研人員巧妙地將水氧化惰性的釩（V）元素與Fe復(fù)合來確定Fe基物種為唯一的活性位，制備的FeV雙金屬基催化劑不僅獲得了顯著優(yōu)于單純Fe基水氧化催化劑的OER性能。并且，通過原位X射線吸收譜、57Fe原位穆斯堡爾譜等表征探測發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eV雙金屬基催化劑在OER過程中會生成高價Fe4+物種，而在純Fe基催化劑中沒有觀察到明顯的Fe4+物種，從而證實了該反應(yīng)中原位生成的Fe4+結(jié)構(gòu)為高效水氧化活性物種，DFT理論計算進一步解釋了其取得高OER活性的原因。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c02288
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