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電荷反轉(zhuǎn)策略促進(jìn)電催化氧還原和氧析出
作者：王敏 施培松 來源：中國科學(xué)報(bào)
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安徽理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授張雷在可逆氧電催化材料的設(shè)計(jì)合成與性能調(diào)控領(lǐng)域取得新進(jìn)展，提出一種電荷反轉(zhuǎn)策略來調(diào)控催化活性金屬的電子局域結(jié)構(gòu)，研制出一種高效的過渡金屬基雙功能氧催化劑。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《能源化學(xué)》雜志。
可充電鋅空氣電池的廣泛應(yīng)用在很大程度上依賴于雙功能氧電催化劑，這些催化劑能夠同時(shí)提供氧析出和氧還原的活性。然而，設(shè)計(jì)出既具備高活性又具備長期耐久性的雙功能氧電催化劑仍然是一項(xiàng)充滿挑戰(zhàn)的任務(wù)。
張雷介紹：“鑒于表面吸附和催化活性之間的強(qiáng)烈相關(guān)性，理想的催化劑應(yīng)具有合適的結(jié)合能來吸附反應(yīng)中間體。這種吸附能既不能太強(qiáng)也不能太弱，可以將其簡(jiǎn)單地類比為生活中的蹺蹺板，需要平衡吸附/脫附過程中反應(yīng)中間體的自由能問題�！�
研究發(fā)現(xiàn)，金屬與載體之間的電荷轉(zhuǎn)移是一種典型的金屬與載體之間的強(qiáng)相互作用，它直接影響金屬顆粒的電子結(jié)構(gòu)，從而對(duì)催化反應(yīng)的活性產(chǎn)生直接影響。因此，為深入探究這一現(xiàn)象，研究團(tuán)隊(duì)通過理論計(jì)算模擬進(jìn)行驗(yàn)證，并解釋了鎳誘導(dǎo)的金屬-載體電子轉(zhuǎn)移的反轉(zhuǎn)機(jī)制。與此同時(shí)，通過將實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論計(jì)算相結(jié)合，研究進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)這種電子轉(zhuǎn)移的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象會(huì)顯著地影響氧析出和氧還原過程的催化活性。
《能源化學(xué)》審稿人高度評(píng)價(jià)該工作，認(rèn)為“這是一項(xiàng)重要的研究，為氧析出/氧還原雙功能電催化劑的開發(fā)提供了重要的指導(dǎo)，有望推動(dòng)金屬空氣電池技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用”。
這一研究工作不僅深化了對(duì)金屬-載體之間強(qiáng)相互作用機(jī)制的理解，同時(shí)也為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種新的思路，即基于電荷轉(zhuǎn)移的調(diào)控。張雷說：“這一發(fā)現(xiàn)有望在未來的可充電鋅空氣電池和其他領(lǐng)域的能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化中發(fā)揮重要作用�！�
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.09.009
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