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新技術(shù)實(shí)現(xiàn)水分子的鍵網(wǎng)畸變強(qiáng)化水自凈化效能
作者：朱漢斌 來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
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廣州大學(xué)大灣區(qū)環(huán)境研究院教授胡春團(tuán)隊(duì)呂來(lái)課題組基于其首創(chuàng)的雙反應(yīng)中心（DRC）水凈化技術(shù)原理，首次發(fā)現(xiàn)鹽度介導(dǎo)DRC表面可引發(fā)水分子的鍵網(wǎng)畸變，進(jìn)而強(qiáng)化水自凈化過(guò)程。近日，相關(guān)成果發(fā)表于美國(guó)《國(guó)家科學(xué)院院刊》。
呂來(lái)課題組從水分子鍵網(wǎng)結(jié)構(gòu)溯本求真，基于其首創(chuàng)的DRC水凈化技術(shù)原理，開(kāi)發(fā)出一種具有表面陽(yáng)離子-π構(gòu)型貧富電子微區(qū)的耐鹽DRC催化劑FOFNC，并基于該催化劑構(gòu)建污染物和溶解氧等內(nèi)能驅(qū)動(dòng)的無(wú)外能協(xié)助的FOFNC水自凈化體系。在反應(yīng)過(guò)程中，首次發(fā)現(xiàn)鹽度介導(dǎo)DRC表面可引發(fā)水分子的鍵網(wǎng)畸變，進(jìn)而強(qiáng)化水自凈化過(guò)程。
研究人員利用FOFNC自凈化體系對(duì)于某印染園區(qū)實(shí)際印染廢水（二沉池出水）進(jìn)行深度處理，發(fā)現(xiàn)成分復(fù)雜的廢水中難生物降解的基團(tuán)可被快速消除，在有一定鹽度存在時(shí)，反應(yīng)性能不僅沒(méi)有受到抑制，反而污染物的降解活性被促進(jìn)。
研究人員還考察了自凈化體系對(duì)不同污染物的分解效率，并以典型新污染物為研究對(duì)象，分別研究了在不同類(lèi)型和不同濃度鹽分存在的復(fù)雜環(huán)境介質(zhì)下，污染物的降解過(guò)程，發(fā)現(xiàn)在具有表面DRC結(jié)構(gòu)的FOFNC自凈化體系。在高鹽度（100 mM）條件下，無(wú)需任何外部能量輸入，污染物的消除率提高了約32倍。
為揭示反應(yīng)機(jī)制，研究人員通過(guò)重水環(huán)境營(yíng)造區(qū)別表面羥基和水分子的振動(dòng)進(jìn)行ATR-FTIR研究和表面親疏水性測(cè)定。理論計(jì)算表明，在鹽分陰離子存在時(shí)，污染物在催化劑表面金屬位點(diǎn)上的吸附能下降，且吸附鍵距減小，證實(shí)在鹽分介導(dǎo)下，污染物與金屬位點(diǎn)之間的絡(luò)合作用更強(qiáng)，促進(jìn)了反應(yīng)界面電子轉(zhuǎn)移。吸附能的變化歸因于分子間氫鍵網(wǎng)絡(luò)畸變作用，這是鹽分介導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移機(jī)制的關(guān)鍵。
論文通訊作者、廣州大學(xué)大灣區(qū)環(huán)境研究院教授呂來(lái)表示，該研究工作克服了鹽分對(duì)廢水處理過(guò)程的負(fù)面影響，為復(fù)雜環(huán)境介質(zhì)中高效低耗水自凈化提供了新的見(jiàn)解，有助于開(kāi)發(fā)綠色低碳高效水處理新技術(shù)。
相關(guān)論文信息：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2311920120
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