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研究實現(xiàn)光驅動甲烷到甲酸的高效轉化
作者：王敏      來源：中國科學報
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中國科學技術大學教授熊宇杰和劉東研究團隊實現(xiàn)了光驅動甲烷到甲酸的高效轉化，為甲烷轉化催化劑設計和反應機理提供了新的思路。相關研究成果近日發(fā)表于《美國化學會志》。
光驅動甲烷直接轉化為甲酸是將甲烷轉化為高附加值化學品并促進可持續(xù)發(fā)展的一種前景廣闊的方法。然而，由于甲烷到甲酸涉及復雜的中間體，這一過程仍然具有挑戰(zhàn)性。
在此次工作中，研究人員設計了一種以鉑活性位點修飾的三氧化鎢基光催化劑，通過質子耦合電子轉移過程促進氧活化，產生更多的活性氧物種，實現(xiàn)高效的甲烷到甲酸的轉變。通過比較鉑單原子和純的三氧化鎢，他們發(fā)現(xiàn)負載鉑納米顆粒表現(xiàn)出更高的甲烷轉化速率、甲酸產物的選擇性。鉑納米粒子可以促進氧氣吸附和活化，通過促進光生載流子分離，從而實現(xiàn)氧氣解離；另外通過提高溶液中的質子濃度，提供足夠的質子，從而降低羥基自由基形成勢壘，最終通過質子耦合電子轉移過程促進羥基自由基形成。
在該反應體制中，研究人員設計的鉑-三氧化鎢基光催化劑，可以實現(xiàn)17.7毫摩爾每克的甲酸產率，其甲酸產物的選擇性為84%，并表現(xiàn)出優(yōu)異的催化劑穩(wěn)定性。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c12758
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