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學者利用載氧體構建新策略實現(xiàn)甲烷高效制烯烴
作者：朱漢斌 來源：中國科學報
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近日，中國科學院廣州能源研究所廢棄物處理與資源化利用研究室副研究員趙坤，聯(lián)合美國北卡羅萊納州立大學、華東理工大學、美國里海大學等研究團隊，利用載氧體構建新策略實現(xiàn)甲烷高效制烯烴。相關成果發(fā)表于《自然-通訊》。
該研究報道了一種在以碳酸鋰（Li2CO3）修飾的具有氧化還原活性的復合稀土金屬氧化物催化作用下，實現(xiàn)低溫高效化學鏈甲烷氧化偶聯(lián)制烯烴的方法。該催化劑在700℃下單程C2+收率高達30.6%，且在甲烷分壓高達1.4 atm的條件下仍能表現(xiàn)出穩(wěn)定的性能。 
甲烷氧化偶聯(lián)（OCM）技術可在自熱條件下通過一步反應將甲烷轉化為高附加值烯烴或烷烴（C2+），是催化中的“圣杯反應”。但經(jīng)過近40年的研究，常見的OCM催化劑Li/MgO和Na/Mn/W/SiO2等始終無法解決反應過程中C2+單程收率較低（<30%）、反應溫度較高（>800°C）及甲烷反應氣分壓較低（<1 atm）等難題。
該工作通過化學鏈循環(huán)的方式，構建了系列碳酸鋰負載的復合稀土金屬氧化物作為載氧體催化劑，有效抑制氧氣直接作為氧化劑導致的甲烷過度氧化反應，進而實現(xiàn)甲烷氧化偶聯(lián)高效制備C2+。通過原位表征手段與量子化學計算，發(fā)現(xiàn)復合稀土氧化物中的Pr4+可誘導催化劑表面產(chǎn)生過氧化物活性中間體并演變成活性羥基自由基，實現(xiàn)高效C-H鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)。 
該研究建立了Li2CO3負載的復合稀土金屬氧化物中Pr的氧化態(tài)與C2+收率之間的普遍相關性，為甲烷氧化偶聯(lián)反應中的氧化還原催化劑構建提供了理性設計思路。在此基礎上，原料氣還可以拓展至生物沼氣、垃圾填埋氣、煤層氣等資源的高值化利用。
相關論文信息：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43682-5
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