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科學(xué)家揭示無(wú)鉛雙鈣鈦礦的白光發(fā)射機(jī)理
作者：孫丹寧 來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
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近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員袁開(kāi)軍和副研究員隋來(lái)志團(tuán)隊(duì)利用自主開(kāi)發(fā)的高壓超快光譜，揭示了Cs2NaInCl6:Sb3+晶體經(jīng)過(guò)高壓作用后產(chǎn)生白光發(fā)射的機(jī)理。相關(guān)研究成果發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》上。
隨著固態(tài)照明技術(shù)的迅猛發(fā)展，尋找高效穩(wěn)定的發(fā)光材料，尤其是單組分白光發(fā)光材料的研究得到了廣泛的關(guān)注。其中，無(wú)鉛金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于其強(qiáng)烈的電子—聲子耦合作用可以產(chǎn)生寬帶自陷態(tài)激子（STE）發(fā)射而備受矚目。鈣鈦礦中Sb3+離子的STE發(fā)射對(duì)晶體場(chǎng)環(huán)境具有敏感性。壓力作為一種極端條件，能夠有效地改變材料內(nèi)部原子之間的相互作用，從而引起材料的電子結(jié)構(gòu)和晶體場(chǎng)發(fā)生變化。因此，通過(guò)施加壓力，有望可以精準(zhǔn)地調(diào)控Sb3+離子的STE發(fā)射，為實(shí)現(xiàn)單組分寬帶白光發(fā)射提供新的途徑。
在本工作中，研究團(tuán)隊(duì)深入探討了無(wú)鉛雙鈣鈦礦Cs2NaInCl6:Sb3+晶體在高壓條件下的光學(xué)性質(zhì)，并結(jié)合高壓光學(xué)、高壓同步輻射以及理論計(jì)算進(jìn)行了全面研究。研究表明，在高壓環(huán)境下，Cs2NaInCl6:Sb3+晶體經(jīng)歷相變后STE發(fā)射強(qiáng)度顯著增加，提升160倍。在高壓釋放后，Cs2NaInCl6:Sb3+晶體呈現(xiàn)出少見(jiàn)的白光發(fā)射的特性。
瞬態(tài)吸收光譜的測(cè)量表明，材料常壓下以及經(jīng)高壓處理后可以出現(xiàn)相干聲子振蕩現(xiàn)象。在常壓條件下，Cs2NaInCl6:Sb3++晶體中的電子與兩類(lèi)聲子模式（A1g和T2gIn）發(fā)生顯著的耦合。然而，經(jīng)過(guò)高壓處理后，電子與T2gIn模式的聲子耦合消失，表明局部八面體的對(duì)稱(chēng)性遭到破壞，產(chǎn)生了非對(duì)稱(chēng)的晶體場(chǎng)環(huán)境。這種環(huán)境改變導(dǎo)致新的低能STE發(fā)射，從而使得晶體呈現(xiàn)白光發(fā)射現(xiàn)象。
本研究揭示了電子—聲子耦合與STE發(fā)射之間的密切關(guān)系，為設(shè)計(jì)和合成新型單組分白光金屬鹵化物鈣鈦礦提供了全新的策略。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/adfm.202312316
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