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羥胺合成新路徑!以空氣和水為原料

[所屬分類:行業(yè)動態(tài)] [發(fā)布時間:2024-4-22] [發(fā)布人:邵玉倩] [閱讀次數(shù):] [返回]
羥胺合成新路徑!以空氣和水為原料
作者:王敏   來源:中國科學(xué)報  
山東拓普生物工程有限公司  http://www.jlkcpj.cn
羥胺是一種重要的化工中間體,在醫(yī)藥、農(nóng)藥、紡織、電子等精細(xì)化工領(lǐng)域都具有廣泛應(yīng)用。
近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授曾杰、耿志剛研究團(tuán)隊另辟蹊徑,設(shè)計出一種全新的、可持續(xù)的手段成功合成羥胺。他們通過等離子體放電的方式,先將空氣和水高效轉(zhuǎn)化為高純度硝酸,再利用電催化過程將硝酸還原,在溫和條件下高選擇性合成出羥胺。4月19日,該成果發(fā)表于《自然-可持續(xù)發(fā)展》。
中國科學(xué)院院士、北京大學(xué)教授席振峰表示:“該工作利用等離子體-電化學(xué)級聯(lián)途徑,成功地將環(huán)境中的空氣和水轉(zhuǎn)化為高附加值的羥胺,為化工行業(yè)提供了一種新的潛在的氮源轉(zhuǎn)化途徑!
空氣+水制硝酸
曾杰介紹,工業(yè)制羥胺通常以氨為原料,以氫氣或二氧化硫為還原劑,其生產(chǎn)過程不僅會消耗大量化石資源,還會排放大量二氧化碳,造成環(huán)境污染。
此外,氨作為制造羥胺的原料,從氮?dú)庵蝎@取氨同樣需要耗費(fèi)大量能源。這主要是因為目前的工業(yè)合成氨多采用哈伯法,其制作需要在高溫高壓環(huán)境中進(jìn)行,這將導(dǎo)致每年產(chǎn)生3億噸碳排放,消耗全球約2%的能源。
俗語稱,雷雨發(fā)莊稼。曾杰解釋,它的科學(xué)原理是,雷電產(chǎn)生的局域高壓環(huán)境會使空氣中的氮?dú)獗谎趸傻趸,氮氧化物溶解在雨水中會形成硝酸鹽,而硝酸鹽可以作為氮肥被莊稼吸收,最終促進(jìn)莊稼生長。
在這個自然現(xiàn)象的啟發(fā)下,研究人員借助等離子體放電技術(shù),以可再生電能為驅(qū)動力,成功在常溫常壓條件下將空氣轉(zhuǎn)化為氮氧化物。
等離子體放電會使空氣中產(chǎn)生一氧化氮、二氧化氮和一氧化二氮;其中,二氧化氮是制備硝酸的主要原料。為提高硝酸的制備效率,研究人員開發(fā)出一種等離子體平行電弧放電裝置。
有了二氧化氮,就可以進(jìn)一步制備硝酸。
研究人員發(fā)現(xiàn),堿性液體吸收二氧化氮的效率高,但目標(biāo)產(chǎn)物羥胺在堿性溶液中并不穩(wěn)定,容易分解。并且,堿性溶液的金屬鹽也會對羥胺的分離純化帶來不利影響。
因此,研究人員改用純水作為二氧化氮的吸收劑,并設(shè)計出多級氣體循環(huán)吸收塔裝置,以此更高效獲得高純度硝酸溶液。
“我們通過對等離子體放電裝置和氣體吸收裝置的結(jié)構(gòu)設(shè)計,實現(xiàn)了僅以空氣和水為原料,連續(xù)生產(chǎn)濃度高達(dá)7.5克每升的硝酸溶液!痹苷f。
催化劑開發(fā)助力高效制出羥胺
得到硝酸后,研究人員開始嘗試?yán)秒姶呋^程選擇性合成羥胺。
從硝酸到羥胺,這是一個還原的過程。然而,在氮的多種存在形式中,羥胺并不是最低價態(tài),氨才是最低價態(tài)。也就是說,羥胺不是最終的還原產(chǎn)物,而是一個中間產(chǎn)物,氨才是最終的還原產(chǎn)物。這使得在硝酸還原制羥胺的過程中,氨成為了一個有競爭性的副產(chǎn)物。
與此同時,在水溶液中進(jìn)行的電催化反應(yīng),硝酸和水都有可能被還原。水電解后會產(chǎn)生氫氣,這也是硝酸制羥胺的競爭性副產(chǎn)物。
為了抑制這些競爭性副產(chǎn)物,并高選擇性的制備羥胺,研究人員在理論計算的指導(dǎo)下,開發(fā)出能同時抑制產(chǎn)氨和產(chǎn)氫的高選擇性制羥胺催化劑,即鉍基催化劑。在常溫常壓下,鉍基催化劑電催化硝酸還原制羥胺的產(chǎn)率達(dá)到200克每平方米每小時,羥胺在所有氮化物中的選擇性高達(dá)95%。
“在實際生產(chǎn)中,產(chǎn)物分離成本在生產(chǎn)總成本中占比很高。如果只得到低濃度羥胺,例如毫克每升甚至微克每升量級,那么制羥胺還將需要‘天價’的分離成本!痹苷f,為了降低產(chǎn)物分離成本,就需要進(jìn)一步提高羥胺在溶液中的累積濃度。
于是,研究人員對硝酸溶液進(jìn)行了5小時的持續(xù)電解,最終得到含量高達(dá)2.5克每升的羥胺溶液。這驗證了延長電解時間可以提高羥胺的累積濃度,并且積累的羥胺不會被再次還原產(chǎn)生氨。
曾杰表示,這種高濃度羥胺溶液經(jīng)過簡單除雜和蒸發(fā)結(jié)晶就可以獲得固體高純硫酸羥胺。
可再生電力驅(qū)動的新型固氮
固氮是指將空氣中的化學(xué)惰性氮?dú)廪D(zhuǎn)化為氨或其他含氮化合物的過程。大氣中含量高達(dá)78%的氮?dú)馐侨≈槐M的氮資源。然而,氮?dú)夥肿泳哂泻軓?qiáng)的化學(xué)惰性,非常穩(wěn)定。
在傳統(tǒng)固氮過程中,將氮?dú)膺M(jìn)行化學(xué)轉(zhuǎn)化,通常都需要很苛刻的反應(yīng)條件,這也是現(xiàn)代工業(yè)由氮?dú)夂铣砂毙枰邷馗邏候?qū)動的原因。
曾杰介紹,他們研發(fā)的等離子體平行電弧放電裝置,通過耦合電催化,可以在溫和條件下打破氮?dú)夥肿又械亩栊曰瘜W(xué)鍵,實現(xiàn)在常溫常壓條件下的高效固氮和定向催化轉(zhuǎn)化。
中國科學(xué)院院士、中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所研究員吳驪珠認(rèn)為,“這項工作通過等離子體放電耦合電催化過程,以空氣和水為原料,在溫和條件下成功合成了高附加值的羥胺,為發(fā)展基于電力驅(qū)動的綠色人工固氮過程提供了新范例,是氮物種可持續(xù)資源化利用的重要方向!
曾杰表示:“接下來,為進(jìn)一步提高合成羥胺的經(jīng)濟(jì)效益,我們將從升級等離子體放電裝置和優(yōu)化高效電催化劑兩方面出發(fā),進(jìn)一步降低制硝酸的能耗,提高電合成羥胺的能量利用效率!
相關(guān)論文信息:https://www.nature.com/articles/s41893-024-01330-w
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